贵金属纳米团簇的组成可以进行原子级的精确控制。然而,要创建具有预定义光学性质的纳米团簇,需要对其结构-性质关系进行全面描述。近日,波兰弗罗茨瓦夫理工大学Joanna Olesiak-Banska等通过组合实验研究和时间相关的密度泛函理论模拟 (TD-DFT) 报告了金原子掺杂对银纳米团簇的单光子和双光子吸收 (TPA) 和发光特性的影响。
本文要点:
1)作者合成了一系列 Ag25-xAux(DMBT)18 纳米团簇,其中 x=0、1 和 5-10。对于 Ag24Au1(DMBT)18,研究发现中心 Au 掺杂剂的存在强烈影响线性和非线性光学性质,增加了未掺杂银纳米团簇的光致发光量子产率和双光子亮度。
2)将单光子和双光子实验研究与TD-DFT模拟进行比较,详细理解了Au掺杂对原子级精确银纳米团簇的结构和光学特性的影响。
3)由于具有改进的双光子吸收和发光,合成的原子级精确的 AuAg 合金可以用作稳定的发光探针,例如,用于第二生物窗口中的生物成像。
Anna Pniakowska, et al. Gold-doping effect on two-photon absorption and luminescence of atomically precise silver ligated nanoclusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2022
DOI: 10.1002/anie.202209645