带电官能团的加入可有效调节CO2还原反应分子配合物的活性,但长期的非均相电解过程往往因催化剂的浸出而受到阻碍。
近日,香港城市大学Ruquan Ye,莱斯大学Boris I. Yakobson,西北工业大学Dengtao Yang首次通过后合成修饰策略合成了一种原子薄、钴卟啉基离子共价有机纳米片(CoTAP-iCONs)电催化剂,用于高效CO2转化为CO。
参考文献
1)理论计算表明,由于空间位阻和静电斥力的作用,季铵盐阳离子基团不仅可以形成单层纳米片层,而且可以促进*COOH中间体的形成。因此,CoTAP-iCONs比其他基于钴卟啉的结构表现出更高的CO2RR活性,与单体和中性纳米片相比,CO电流密度分别提高了870%和480%。此外,iCONs结构可以容纳阳离子部分。
2)在流动池中,CoTAP-iCONs的起始过电位很小,仅为40 mV,总电流密度为212 mA cm-2,-0.6V时的CO法拉第效率超过95%。进一步将流动电解池与商用太阳能电池耦合,可获得13.89%的太阳能到CO的转换效率。
这项工作表明,原子薄的离子纳米片是一种很有前途的结构,既可以实现定制的活性,又可以实现高稳定性。
参考文献
Yun Song, et al, Atomically Thin, Ionic Covalent Organic Nanosheets for Stable, High-Performance Carbon Dioxide Electroreduction, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202110496
https://doi.org/10.1002/adma.202110496