负载型金(Au)纳米粒子(NPs)是广泛研究的催化剂,是低温水煤气变换反应中已知的最具活性的催化剂之一,该反应在燃料和能源应用中必不可少,但实际应用受到它们差的热稳定性的严重限制。
近日,卡迪夫大学Graham J. Hutchings,Ali M. Abdel-Mageed,上海交通大学Xi Liu发现,通过氧化热处理重新分散Au NPs,有望再生用于低温水-煤气变换反应(WGS)的Au/CeZrO4催化剂。
文章要点
1)研究人员利用OPANDO XAS和原位HAADF STEM跟踪NPs在反应过程中和再生后的动态变化。结合这些技术和活性测量结果,研究人员证实了在WGS反应的早期阶段(前10分钟),形成了具有高活性,小的Au0 NPs,并在随后过程中开始生长。
2)除了早期反应中存在的小Au NPs外,研究人员认为团簇(0.5-1 nm)的存在也具有催化相关性,并且像CO氧化一样,可能存在活性等级。Au NPs可以通过氧化再生步骤进行部分再分散,形成非常小的、高活性的Au NPs/簇并恢复催化活性。此外,Au再分散的直接证据也揭示了反应条件下Au NP动力学的复杂性。
研究结果是朝着开发能够在较长时间内运行的坚固催化剂迈出的重要一步。
参考文献
James H. Carter, et al, Reversible Growth of Gold Nanoparticles in the Low-Temperature Water−Gas Shift Reaction, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c06504
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c06504