可充电镁电池是未来最有前途的储能系统之一。
近日,上海交通大学邹建新教授,密歇根大学安娜堡分校Richard M. Laine提出了一种基于酚盐的非亲核镁配合物(PMC)电解质,能够在1mA cm–2下以84.3 mV的低过电位进行可逆镁剥离/电镀。随后,引入Co掺杂制备FeS2、Fe0.9Co0.1S2、Fe0.75Co0.25S2和Fe0.5Co0.5S2。
文章要点
1)多重表征证实了Co掺杂可以扩大晶格和减小颗粒尺寸,从而有利于正极反应。随着Co的掺杂,Fe轨道可以从高自旋态转变到低自旋态,而价态不变,而Co原子的自旋态几乎不受影响。
2)将涂覆在铜集流体上的Co掺杂FeS2正极与PMC电解质结合用于RMBs,在已报道的硫族化物正极中显示出优异的电化学性能,在0.1A g-1下,具有最大放电容量(700 mAh g-1)。其中,Fe0.5Co0.5S2正极具有最好的循环稳定性和最短的活化时间。即使在1 A g-1下,1000次循环后仍能达到164 mAh g-1的放电容量。
3)机理研究表明,铜捕收剂参与了伴随Cu1.8S生成的正极反应,而Fe和Co物种起到协同催化作用,为电解质、转换型阴极和捕收剂的合理设计提供了有效的策略。
参考文献
Hao Xu, et al, Synchrotron Radiation Spectroscopic Studies of Mg2+ Storage Mechanisms in High-Performance Rechargeable Magnesium Batteries with Co-Doped FeS2 Cathodes, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201608
https://doi.org/10.1002/aenm.202201608