具有高暴露度、高可及性和高稳定性的贵金属簇催化剂在基础研究和工业应用中都至关重要。贵金属团簇作为连接原子和纳米粒子的纽带,具有独特的性质,包括原子级的精密结构、高的比表面积和低的金属-金属配位数,近年来引起了人们极大的关注。
近日,复旦大学李伟首次采用巯基单胶束界面组装策略在2D介孔二氧化钛(TiO2)纳米片上合成了完全暴露的单原子层铂(Pt)簇。
文章要点
1)这种方法的关键特征是精细调节Pt前体在NaCl晶体表面有序介观结构内的共组装。同时,巯基与Pt离子之间的强相互作用使得在还原过程中通过S-配位和稳定作用在2D mTiO2纳米片的孔表面形成完全暴露的SAL Pt簇。
2)合成的SAL-Pt@mTiO2纳米片表现出锚定在超薄2D纳米片(~ 7 nm)中的均匀原子层Pt簇(~ 1.2 nm),具有高表面积(139 m2·g-1)、大孔径(~ 25 nm)和高分散性(~ 99%)。令人印象深刻的是,这种简单的巯基单胶束界面组装策略对制备完全暴露的SAL金属簇具有一定的普适性,包括2D介孔纳米片上的Pd和Au簇。
3)值得注意的是,研究人员证明了这种完全暴露的SAL-Pt@mTiO2纳米片作为4硝基苯乙烯氢化中的高级催化剂具有高催化活性(TOF高达2424 h-1)、对4-氨基苯乙烯的100%选择性、良好的稳定性以及在相对温和的条件下(25°C,10bar)对硫脲中毒的抵抗性。
参考文献
Linlin Duan, et al, Synthesis of Fully Exposed Single-Atom-Layer Metal Clusters on 2D Ordered Mesoporous TiO2 Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202211307
https://doi.org/10.1002/anie.202211307