含金属锂的碳酸盐电解质的不稳定性极大地限制了其在高电压锂金属电池中的应用。

基于此，马里兰大学王春生教授利用多价盐来提高LiNO₃在碳酸盐电解质中的溶解度，并且多价阳离子也可以调节Li⁺的溶剂化结构以增强阴离子吸收以及Li表面的还原。

文章要点

1）具有弱配位阴离子的三种多价盐(双(三氟甲磺酰基)酰亚胺镁(Mg(TFSI)₂)、双(三氟甲磺酰基)酰亚胺锌(Zn(TFSI)₂)和三氟甲磺酸铝(Al(OTf)₃))已被用作载体以提高LiNO₃在FEC-EMC基碳酸盐电解质中的溶解度。

2）在所设计的电解质中，NO₃^-成功地参与了初级Li+溶剂化鞘，并将溶剂分子限制在其中。同时，阴离子和多价阳离子之间的静电相互作用也促进了更多的NO₃^-和PF₆^-阴离子在IHP中的吸附，从而形成富含无机物的SEI。

3）FEC-EMC电解质中的1.0 M LiPF₆-0.125M LiNO₃-0.025M Mg(TFSI)₂在4.5 mAh cm^-2的高容量下实现了创纪录的99.7 %的CE，使得在1.92的低N/P比下具有相同面容量的NCM811||Li全电池在200次循环后实现了84.6%的容量保持率。

盐-盐方法为侵入式电化学提供了一种可持续的SEI设计，其未被探索的离子溶剂化结构、双电层和界面化学也为下一代电池的进一步发展提供了令人兴奋的见解。

参考文献

Sufu Liu，et al, Salt-in-Salt Reinforced Carbonate Electrolyte for Li Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202210522

https://doi.org/10.1002/anie.202210522