软物质催化剂系统允许可控地维持有组织的纳米结构和表面性质,具有可再生能源的潜力。
近日,中科大俞书宏院士,合肥工业大学从怀萍教授首次开发了双约束腔工程策略,通过在坚固的海绵骨架内原位聚合Pt-SR配位引发的聚合物凝胶网络,构建智能高性能水凝胶光催化剂用于水分解。
文章要点
1)由于凝胶网络中的尺寸限制效应和海绵网络的协同空间限制所产生的纳米空穴的独特热力学和动力学性质,水凝胶催化剂在可见光照射下光催化产氢(3.27 mmol h-1 g-1,TOF为4568 H2 h-1)方面表现出优异的性能,几乎是无限制催化剂的4.5倍。此外,通过在水凝胶框架上原位生长导电聚合物,以提高光生电荷载流子的分离效率,可以获得7819 H2 h-1的高TOF催化活性。
2)令人印象深刻的是,失活的水凝胶催化剂可以通过新开发的光学再生方法,其中硫端聚合物链用作动态刷子,以去除金属催化剂表面的碳质沉积物,以及在近红外辐射下调节纳米腔。通过这种方式,长期使用后,老化水凝胶催化剂的析氢率从原始活性的26%持续提高到72%,表明其在可持续太阳能转化为可再生能源方面具有巨大的实用潜力。
参考文献
Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209687
https://doi.org/10.1002/anie.202209687