锂(Li)负极面临的复杂问题阻碍了准固态锂硫电池(QSSLS)的实际应用。然而,关于界面过程和反应机理仍然含糊不清。
近日,中科院化学研究所文锐研究员采用多尺度和多光谱技术对凝胶聚合物电解质(GPE)制备的准固态锂硫电池(QSSLS)中锂负极的形态演化和动态过程进行了原位研究。
文章要点
1)研究发现,绝缘Li2S2/Li2S的堆积和Li枝晶的穿透共同恶化了Li负极/GPE界面。在添加LiNO3的GPE中,Li金属首先在开路电位(OCP)下与LiNO3反应生成以LiNO2为主的疏松纳米颗粒(NPs)。当LiPS在放电时扩散到Li阳极时,LiNO3和LiPS的协同作用导致了由LiNO2和Li2SO4组成的致密NPs层。
2)充电后均匀沉积的锂球在后续放电过程中进一步表现出良好的溶解性。此外,原位拉曼光谱(RS)揭示了LiPSs穿梭在添加LiNO3的GPE中具有相当大的可逆性。结果表明,LiNO3的加入可以利用可溶LiPS沉淀出致密的SEI膜来保护Li负极,有助于改善界面离子传递,提高容量性能。
了解锂负极失效机理和添加剂对锂负极的调节机理,对于指导实际QSSLS电池的锂负极保护和性能提升具有重要意义。
参考文献
Gui-Xian Liu, et al, Direct Tracking of Additive-Regulated Evolution on the Lithium Anode in Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201411
https://doi.org/10.1002/aenm.202201411