通过活性金属原子在整体金属载体上的原子分散来制备单原子电极,对于推动电化学技术从实验室到工厂的转化具有重要意义。
近日,上海交通大学张礼知教授通过调谐金属-载体相互作用(MSI)效应,成功地将Ru单原子固定在泡沫钛的TiOx层上,制备了一种整体式Ru单原子电极。
文章要点
1)为了防止客体金属原子的迁移和聚集,研究人员采用了两步退火法来增强整体钛载体和单原子之间的MSI效应。首先,将块体泡沫钛(TiOx/Ti)在还原气氛(H2/Ar)中处理以去除表面氧原子(记为H-TiOx/Ti),从而产生大量氧空位(OVs)。然后,将Ru前驱体溶液均匀地喷涂在所制备的H-TiOx/Ti表面上,形成薄膜。经过二次热处理后,生成的OV作为“陷阱”,通过强烈的MSI效应捕获和稳定Ru原子,同时反离子离开Ru前体。
2)与商用Ru/Ir基催化剂相比,所制备的Ru1-TiOx/Ti催化剂在–1.38 V下表现出最高的质量活性为889.7 mA mgRu-1,CER过电位仅需46 mV即可达到10 mA cm−2的电流密度。更重要的是,这种新型的整体式Ru单原子电极提供了前所未有的22.2 mol g−1 h−1的氨产率,优于所有已报道的NO3-RR电催化剂。
3)这种Ru单原子电极的可扩展性和双功能进一步突出了其在电化学应用中的巨大潜力。
这项工作为开发电化学技术和实现碳中性开辟了一条通用合成高性能金属基整体电极的途径。
参考文献
Yancai Yao, et al, Single Atom Ru Monolithic Electrode for Efficient Chlorine Evolution and Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202208215
https://doi.org/10.1002/anie.202208215