氢(H2)是一种潜在的零碳、高能量密度的燃料，可以用来发电和清洁能源，而不是使用化石燃料。氨(NH3)是一种很有前途的氢气(17.7%)载体，可以很容易地克服其储存和运输方面的缺点。热催化氨分解反应(ADR)是获得清洁氢气的一种有效方法，但依赖于昂贵的稀有Ru基催化剂的使用，这无疑是不可持续和经济可行的。
基于此，纽约州立大学布法罗分校武刚教授，Eleni A. Kyriakidou ，南伊利诺伊大学Qingfeng Ge，布鲁克海文国家实验室Sooyeon Hwang报道了一种新的协同策略来设计一种异质结构的无Ru催化剂，该催化剂由均匀分散在MgO-CeO2-SRO混合氧化物载体上的CoNi合金纳米颗粒组成，并进一步促进了钾的作用。
文章要点
1）在空速为6000 mL h-1 gcat-1和12000 mL h-1gcat-1的条件下，K-CoNi合金-MgO-CeO2-SRO催化剂在450 °C时的NH3转化率分别为97.7%和87.50%。而在500 °C时，氢气的生成速率(57.75 mmol gcat-1 min-1)已经与大多数已报道的Ru基催化剂相当。
2）进一步，研究人员在高压固定床反应器(5.0 bar，120 h)和膜反应器样机(1.5 bar，600 h，500 °C)中成功地证明了催化剂的稳定性。
3）通过高温原位XPS分析、程序升温脱附/还原和密度泛函理论（DFT）计算，阐明了可能的活性中心和性能增强机理。
这项工作强调了在活性金属纳米颗粒和氧化物载体之间构建最佳界面对于提高NH3到H2的转化效率和长期稳定性的重要性。
参考文献
Hassina Tabassum, et al, Hydrogen Generation via Ammonia Decomposition on Highly Efficient and Stable Ru-free Catalysts: Approaching Complete Conversion at 450 °C, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D1EE03730G
https://doi.org/10.1039/D1EE03730G
