深入了解固态电解液（SSE）的失效过程并提供潜在的解决方案对固态电池（SSB）的发展至关重要。先进技术是研究SSE的化学/电化学降解的有力工具。然而，机械故障无疑会影响电池的性能，常规技术很难检测到故障，而且缺乏有效的表征。

近日，华中科技大学李会巧教授建立了扫描电子显微镜(SEM)原位观察技术，并与电化学测试系统相结合，研究了NASICON型 Li_1.5Al_0.5Ge_1.5P₃O₁₂（LAGP）对Li负极的详细失效机理。

文章要点

1）研究人员揭示了LAGP劣化的主要原因，即连续产生较厚的副反应层和应力诱发的裂纹。为了防止这些劣化，研究人员进一步提出了具有独特的类石墨层状结构、良好的Li亲和性和高机械强度的石墨化碳氮化物（C₃N₄，标记为CN），作为稳定LAGP到SSB中Li的界面材料。

2）原位观察揭示了CN作为界面层对LAGP的促进作用。CN的存在抑制了界面副反应，并成功地将Li沉积从树枝状调整为颗粒状，大大缓解了LAGP内应力的不均匀性。

3）电化学结果表明，采用CN改性的LaGP电解质制备的锂对称电池，在300 µA cm⁻²时，最大电流密度可达2 mA cm⁻²，超长循环寿命可达3000h以上。结果表明，CN可以有效地改善LAGP对Li的副反应，调节界面的电子输运和离子迁移，引导循环过程中均匀的Li沉积，从而缓解了非均相Li沉积产生的应力。因此，基于LAGP的SSB的电池性能得到显著提高。

参考文献

Can Cui, et al, In Situ Visualizing the Interfacial Failure Mechanism and Modification Promotion of LAGP Solid Electrolyte toward Li Metal Anode, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202202250

https://doi.org/10.1002/aenm.202202250