Nature Mater:原位表征多晶石榴石电解质晶粒的化学-机械力学
纳米技术 纳米 2022-09-07

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理解和解决电池中生成丝状物的现象、短路现象,以及固体电解质的破碎是发展高性能全固态电池的关键。

有鉴于此,普林斯顿大学Kelsey B. Hatzell范德堡大学Marm B. Dixit报道通过远场高能量衍射显微镜和断层表征方法结合,在晶粒的分辨率进行研究致密的多晶石榴石(Li7La3Zr2O12)固体电解质的化学-机械行为。

本文要点

(1)

通过实验,原位观测晶粒随着压力变化的响应情况,发现电池性能失效的现象具有随机性,这种电池性能的失效与局部微环境的异质性有关。通过高能量X射线衍射表征与远场高能量衍射显微表征结合,发现晶相的异质性将导致固体电解质内部的局部化学-机械力学发生改变,变化的区域位于立方晶相Li7La3Zr2O12二次晶相区域,其可能是因为局部掺杂浓度的变化导致。当多晶结构中含有痕量的立方晶相Li7La3Zr2O12时,固体电解质的局部传输和机械力学发生梯度变化,作者实验观测发现应力较强/较弱的位点对应于形成二次立方相以及较大的微环境改变。通过实空间和倒易空间成像表征发现,电场驱动的离子传输和晶粒的机械力学响应之间表现较强的关系。

(2)

本文通过断层成像和FF-HEDM表征,同时进行输运和机械力学建模结合,能够揭示多晶石榴石固体电解质材料的降解机理。作者认为能够控制晶粒粉末性质和掺杂剂传输的处理方法能够控制固体电解质的多晶物种的浓度和性质。本文研究结果为发展高性能固体电池提供经验。

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参考文献

Dixit, M.B., Vishugopi, B.S., Zaman, W. et al. Polymorphism of garnet solid electrolytes and its implications for grain-level chemo-mechanics. Nat. Mater. (2022)

DOI: 10.1038/s41563-022-01333-y

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01333-y


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