发展高活性的电极材料是燃料电池技术能够商业化的关键。但是传统的试错法进行材料设计、表征、测试通常需要复杂的长期研究过程。

近日，香港理工大学MengNi(倪萌)、南京工业大学邵宗平、深圳大学谢和平等报道通过机器学习筛选材料-实验验证的方式，得以加速发展高性能ORR电催化剂，在这种机器学习驱动加速发展新型电催化材料的方法，发现离子Lewis酸强度能够非常好的描述钙钛矿氧化物的催化活性。作者从6871种特定组分的钙钛矿材料种筛选了四种可能具有高活性的氧化物，并且合成这四种材料，并且通过实验验证其具有优异的催化活性。实验表征结果显示，通过降低钙钛矿的A位、提高钙钛矿的B位离子Lewis酸强度，能够显著的改善表面交换反应动力学。通过理论计算说明催化活性的改善主要归因于A、B位点的极性分布变化导致，并且能够降低氧空穴的形成能和氧空穴的移动能垒。

由于该研究的重要意义，弗吉尼亚理工大学（Virginia Tech）Hongliang Xin对这项研究进展进行总结讨论。

本文要点

（1）

固体氧化物燃料电池SOFC（solid-oxide fuel cell）是能够将化学能转化为电/热能的电化学器件，SOFC电池具有高效率，而且比较容易获取燃料，SOFC电池器件含有离子导电陶瓷电解质、氧化燃料的阳极、空气阴极。在阳极上O₂在空气气氛还原为O^2-，随后O^2-穿过电解液并移动到阳极侧与燃料分子进行反应。通常金属氧化物电极一侧的ORR反应是燃料电池的动力学瓶颈，而且需要在高温（800-1000 ℃）区间工作。通过材料设计的方式，将反应温度降低至500-800 ℃，对于改善SOFC燃料电池而言至关重要。但是通常由于氧化物材料的结构、组分、晶相非常复杂，导致通过不断尝试的方式发展由高丰度元素组成的高性能电催化剂变得非常困难。

（2）

作者从相关文献报道结果给出的钙钛矿氧化物小型数据集进行机器学习，研究钙钛矿氧化物的组成-催化活性关系，随后通过多种机器学习算法测试，并且考察能够普适性预测材料极化电阻最好的算法，发现高度非线性回归方法展示了更好的结果。之前人们提出了多种不同的反应描述符用于研究钙钛矿氧化物的活性，作者考察后发现金属离子的Lewis酸强度描述符能够很好的描述材料的极化电阻。分析发现钙钛矿氧化物的简单设计理念：在A位设计Lewis酸强度较低的金属离子，在B位设计Lewis酸强度较高的金属离子，在A-和B-位能够形成极化状态的离子Lewis酸强度。

（3）

依靠这个设计规律进行材料的设计，发现四种钙钛矿氧化物可能具有应用前景，作者合成材料并进行性能测试，发现合成的钙钛矿氧化物活性比目前的标杆催化剂Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3–δ更好。

这项工作结果展示机器学习模型的理解对于提高发展高性能材料的速率的重要性，通常机器学习模型的解释包括三个方法：特征工程、开发算法、测试后的分析。

参考文献

Xin, H. Catalyst design with machine learning. Nat Energy (2022)

DOI: 10.1038/s41560-022-01112-8

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01112-8

Zhai, S., Xie, H., Cui, P. et al. A combined ionic Lewis acid descriptor and machine-learning approach to prediction of efficient oxygen reduction electrodes for ceramic fuel cells. Nat Energy (2022)

DOI: 10.1038/s41560-022-01098-3

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01098-3