开发高效、稳定的二氧化碳（CO₂）加氢制乙醇催化剂仍然极具挑战。

近日，江南大学Xiaohao Liu采用热雾化法制备了Ti掺杂CeO₂稳定的原子分散Rh催化剂，并将其应用于CO₂加氢反应。

文章要点

1）所制备的Rh₁/CeTiO_x SAC表现出了优异的催化性能，包括与所有已报道的SACs相比，具有优异的催化活性（TOF=493.1 h^-1）、超高的乙醇选择性(99.1%)和出色的催化稳定性。

2）详细的实验和表征结合密度泛函理论计算充分证明了Ti掺杂和Rh-SAs的协同催化作用，独特的Ov-Rh Lewis酸碱对促进了CO₂的吸附和活化，促进了CH_xOH*/COOH*中C-O键的断裂形成CH_x*/CO*，抑制了CO的脱附和加氢反应，但显著地促进了C-C与CHX*的偶联，从而导致了显著的高活性和选择性。尤其是Ti掺杂导致的结构重构所产生的强Rh-O键有助于显著提高催化剂的稳定性。

这项工作不仅为将CO₂转化为单一高价值产品提供了一种有前景的策略，而且通过改变载体的结构和性质，单原子中心与载体之间的协同催化作用，以及调节它们之间的相互作用，突出了关键作用，可以广泛应用于相关催化体系，从而大幅提高催化性能。

参考文献

Ke Zheng, et al, Ti-doped CeO₂ Stabilized Single-Atom Rhodium Catalyst for Selective and Stable CO₂ Hydrogenation to Ethanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202210991

https://doi.org/10.1002/anie.202210991