多孔异质结构电催化剂具有多功能性和协同效应，有利于高效电催化CO2还原反应(CO2RR)，但在这一领域探索共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs)基异质结构仍是一个艰巨的挑战。
近日，华南师范大学陈宜法教授通过外延生长策略制备了一系列蜂窝状多孔晶体异质电催化剂（MCH-X，X = 1-4，X代表在MCH合成中从不同MOFs剂量获得的编号样品）。
文章要点
1）有趣的是，从多孔MOF模板和超薄COF涂层整合得到的异质结构具有独特的蜂窝状形貌、完全暴露的活性位点和丰富的开放通道，能够有效吸附/活化CO2并转化为CH4。
2）MCH-3在-1.0 V下实现了最大程度的抑制析氢副反应，并且比物理混合物(38.0%)、没有蜂窝状异质结构的MOF@COF(47.7%)、裸COF (37.5%)和MOF (15.9%)高得多（76.7%），揭示了独特结构在电催化CO2RR中的优越性。值得注意的是，在-0.9 V to -1.1 V的宽电位范围内，MCH-3的FECH4保持在约70%。
3）基于DFT计算和各种表征，研究人员深入研究了MOF在促进CO2吸附/活化、稳定中间体和克服速率控制步骤的能垒方面的重要作用。
这是第一个MOF@COF异质结构的研究，可以应用于高效CO2还原为CH4，有望加速该领域中多孔杂化材料的发展。
参考文献
Yi-Lu Yang, et al, Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202206706
https://doi.org/10.1002/adma.202206706
