无毒的卤化物双钙钛矿材料具有卤化铅钙钛矿的许多优点。然而,由于光生电荷分离不充分和缺乏活性位点,它们通常表现出差的稳定性和非常低的固有光催化CO2还原活性。
近日,昆明理工大学Jianbei Qiu,北京航空航天大学Junying Zhang通过简单的研磨方法制备了由高度结晶的纳米片组装而成的稳定的缺氯3D分级Cs2NaBiCl6多孔微球。
文章要点
1)在没有牺牲剂的情况下,Cs2NaBiCl6多孔微球用于CO2的气-固光催化还原获得了前所未有的30.22 μmol g-1 h-1的CO产率,这是无铅卤化物钙钛矿光催化剂中的最高值。
2)实验结果和密度泛函理论计算表明,Cs2NaBiCl6多孔微球催化剂中,氯空位具有抑制光生电子-空穴复合、增强CO2吸附和显著降低关键中间体COOH*生成的自由能垒的三重作用。
3)与原始Cs2NaBiCl6相比,分级样品的表面和缺陷工程的耦合使CO2光还原活性提高了12.34倍。
这项工作提出了一种简单的方法来合成富含氯空位的3D分级无铅卤化物钙钛矿,并提供了一种新的设计思路来大幅提高光催化活性,为这些材料对碳中和的潜在贡献打开了一扇门。
参考文献
Jiacheng Pi, et al, Surface and Defect Engineering Coupling of Halide Double Perovskite Cs2NaBiCl6 for Efficient CO2 Photoreduction, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202202074
https://doi.org/10.1002/aenm.202202074