含氮化合物的选择性催化转化是现代化学工业的基石。目前的热化学催化反应过程通常依赖于化石燃料，能够使用可再生能源的创新电催化反应过程仍面临着非常巨大的挑战。

有鉴于此，东京工业大学Ryuhei Nakamura、Daoping He等报道通过调控质子转移/电子转移的热力学驱动力，能够调节MoS₂催化剂进行硝酸盐电催化还原反应的网络。这种反应调控的策略是基于分步质子-电子转移（sequential proton–electron transfer），这种方法能够对质子、电子转移步骤进行分别优化。

本文要点

（1）

通过优化反应条件，反应能够以较好的选择性生成多种产物，能够以80 %的选择性生成NO，以61 %的选择性生成N₂O，以36 %的选择性生成N₂，以100 %的选择性生成NH₄⁺。选择性达到目前相关报道的最好结果。

（2）

催化反应结果与数值模拟结果一致，说明分步的质子-电子转移机理能够用于设计电催化N₂还原反应网络。

参考文献

He, D., Ooka, H., Li, Y. et al. Regulation of the electrocatalytic nitrogen cycle based on sequential proton–electron transfer. Nat Catal (2022)

DOI: 10.1038/s41929-022-00833-z

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00833-z