电解质工程通过构建富含LiF的固体电解质界面(SEI)来提高锂金属电池的库仑效率(CE)。然而，LiF的低电导率扰乱了Li⁺穿过SEI的扩散，从而诱导Li⁺转移驱动的枝晶状沉积。

近日，浙江大学范修林研究员，Liwu Fan建立了一个机制方案，解释锂沉积对SEI的依赖性，并通过明确的评估进行验证，该评估反映了最成功的富氟电解质与锂金属负极（LMA）的相容性。

文章要点

1）锯齿状的Li沉积源于SEI组分的不均匀Li⁺迁移率。适应衬底上均匀Li⁺分布的一个有希望的策略是提高SEI中LiF区域的Li⁺电导率。

2）研究人员进行了双卤化物（F和Cl）电解液的设计，该电解液原位产生双卤化物(LiF_1-xCl_x)SEI。与LiF相相比，氯掺杂使LiF_1-xCl_x相具有快速的Li⁺导电性，同时在不影响机械稳定性的情况下，能垒降低六分之一。

3）改进的CE(>99.5%)证明了该方法的有效性，并延长了全电池的循环寿命(>200个循环)。特别是采用双卤化物电解液的无负极Cu||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂负极电池，在实用水平上实现了超过125次的循环。

该方案有助于从根本上理解和评价锂的沉积过程，为实现高能LMBs开辟了一条可行的工程途径。

参考文献

Zhang, S., Li, R., Hu, N. et al. Tackling realistic Li+ flux for high-energy lithium metal batteries. Nat Commun 13, 5431 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33151-w

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33151-w