目前,不太有利的C=O加氢和弱协同酸催化导致将生物质衍生的糠醛(即糠醛、5-甲基糠醛和5-羟甲基糠醛)转化为酮(即环戊酮、2,5-己二酮和1-羟基-2,5-己二酮)的催化性能不令人满意。
牛津大学Edman Shik Chi Tsang等制备了一系列部分氧化的MAX相(Ti3AlC2、Ti2AlC和Ti3SiC2)负载的Pd催化剂,具有较高的催化活性,特别是Ti3AlC2对靶标的催化效率较高。
本文要点:
(1)
催化机理的详细研究证实原位氢溢流产生受阻路易斯酸碱对H+-H-对。它们不仅是选择性C=O氢化反应的氢化位点,而且是开环的酸位点。
(2)
紧密相邻的加氢和酸位点在很大程度上促进了双功能催化反应,将报道的各种糠醛的最低反应温度显著降低了至少30-60 °C。
参考文献:
Deng, Q., Zhou, R., Zhang, Y., Li, X., Li, J., Tu, S., Sheng, G., Wang, J., Zeng, Z., Yoskamtorn, T. and Tsang, E..S.C. (2022), H+-H- Pairs in Partial Oxidized MAX Phases for Bifunctional Catalytic Conversion of Furfurals into Linear Ketones. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript.
DOI: 10.1002/anie.202211461
https://doi.org/10.1002/anie.202211461