由于其固有的高选择性，氧化铟(In₂O₃)已成为一种有吸引力的催化剂，具有通过CO₂加氢(CO₂+3H₂↔ CH₃OH+ H₂O )实现可持续甲醇生产的潜力。尽管如此，由于H₂活化要求很高，并且限制了甲醇合成而不是大量In₂O₃，因此有很大的动力来提高其性能。最突出的策略是通过在载体上沉积或引入金属促进剂。

同时，金属促进剂也被广泛探索以提高In₂O₃的活性，钯提供了无与伦比的性能增强，特别是当以低核物质的形式锚定到氧化物表面时。在这种情况下，共沉淀是确保最大性能的关键，因为它能够实现钯的稳定原子分散，这是浸渍无法实现的。鉴于此，苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez教授团队采用量化催化剂组成和结构对氧空位密度的影响，量身定制了三元Pd-In₂O₃-ZrO₂系统的设计，同时开发了量化氧空位的实验方案。

本文要点：

（1）在此，本研究展示了通过火焰喷雾热解(FSP)制备的三元Pd-In₂O₃-ZrO₂催化剂，该催化剂具有显著的甲醇产率和更高的催化剂利用率，超过了二元催化剂。与已建立的浸渍和共沉淀方法不同，FSP生产的材料结合了与高度分散在ZrO₂载体上的In₂O₃单层相关的低核钯物质，其表面在反应时部分从四方转变为单斜结构。

（2）研究同时使用原位电子顺磁共振来量化氧空位的开创性表征。由于这种独特的催化剂结构，光谱学揭示了它们的增强生成，从而解释了其高且持续的甲醇产率。

参考文献：

Thaylan Pinheiro Araújo, Cecilia Mondelli, Mikhail Agrachev, Tangsheng Zou, Patrik O. Willi, Konstantin M. Engel, Robert N. Grass, Wendelin J. Stark, Olga V. Safonova, Gunnar Jeschke, Sharon Mitchell and Javier Pérez-Ramírez Flame-made ternary Pd-In₂O₃-ZrO₂ catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO₂ hydrogenation to methanol

DOI：10.1038/s41467-022-33391-w

https://www.nature.com/articles/s41467-022-33391-w