锂-硫（Li-S）电池（LSBs）因其低成本和高硫含量而成为最有前途的储能技术之一。然而，多硫化物穿梭及其相应的容量衰减问题是其商业化的主要障碍。利用固态电解质（SEs）代替传统的液态电解质是一种实现LSBs商业化潜在的解决方案。

近日，印度理工学院Swastika Banerjee，加州大学圣地亚哥分校Shyue Ping Ong使用密度泛函理论（DFT）计算和机器学习原子间势，对全固态LSB中正极-电解质界面的热力学和动力学进行了全面的研究。

文章要点

1）发现，在主要的固体电解质化学物质(氧化物、硫化物、氮化物和卤化物)中，硫化物SE通常对S8正极最稳定，而其他SE化学物质则具有高电化学不稳定性。如果出于其他原因需要使用其他SEs化学物质，则几种二元和三元硫化物（例如，LiAlS₂、Sc₂S₃、Y₂S₃）是优异的缓冲层。

2）研究人员使用主动学习方法发展了一个精确的矩张量势来研究S₈|β-Li₃PS₄界面。大界面模型(> 1000s原子)的分子动力学(MD)模拟显示，最稳定的Li₃PS₄(100)表面倾向于与S₈形成界面，具有2D通道和较低的Li扩散激活势垒。

这些结果为下一代全固态LSB的正极-电解质界面设计提供了重要的新见解。

参考文献

Thermodynamics and Kinetics of the Cathode−Electrolyte Interface in All-Solid-State Li−S Batteries Manas Likhit Holekevi Chandrappa, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c07482

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07482