在乙炔半加氢反应中,与金属纳米颗粒催化剂相比,原子级分散的金属催化剂或单原子催化剂(SAC)具有最高的金属利用效率,因此对乙烯具有优异的选择性。然而,这类催化剂通常在相对较高的温度下运行。在保持高选择性的同时实现低温反应仍然是一个挑战。为提高SACs的本征反应活性,中科院金属研究所刘洪阳研究员、北京大学马丁教授团队提出了将第一个金属原子与第二个相邻金属原子进行配位以合理地调整其配位环境的有效策略。
本文要点:
(1)在本文中,作者制备出一种双原子催化剂(DAC),其具有键合的Pd1–Cu1原子对锚定于纳米金刚石石墨烯(ND@G)载体上,称为Pd1Cu1/ND@G。研究发现,独特的双原子构型可以促进乙炔的吸附,加速H2的吸附和解离,并将H2和乙炔之间的竞争吸附转化为非竞争吸附。
(2)与单原子Pd或Cu催化剂相比,双原子催化剂在较低温度下表现出更高的反应活性,在110 °C时的乙炔转化率为100%,乙烯选择性高达92%。
参考文献:
Fei Huang, Mi Peng, Yunlei Chen, Xiangbin Cai, Xuetao Qin, Ning Wang, Dequan Xiao, Li Jin, Guoqing Wang, Xiao-Dong Wen, Hongyang Liu, Ding Ma. Low-Temperature Acetylene Semi-Hydrogenation over the Pd1–Cu1 Dual-Atom Catalyst. J. Am. Chem. Soc. 2022.
DOI:10.1021/jacs.2c07208
https://doi.org/10.1021/jacs.2c07208