多硫化锂的物理化学限制和催化转化对抑制穿梭效应和提高锂-硫（Li-S）电池的氧化还原动力学至关重要。

近日，南洋理工大学楼雄文教授，河南师范大学高书燕教授设计并合成了由薄外壳和多孔内部网络组成的单镍（Ni）原子修饰的介孔纳米结构（Ni-NC(p)，p表示多孔特征）作为Li-S电池的多功能硫主体。

文章要点

1）首先，NH₄Cl/Zn(NO₃)₂水溶液与2-甲基咪唑/十六烷基三甲基溴化铵水溶液混合以生长ZIF-8(N) (N指NH₄Cl)，在此期间NH₄Cl被捕获在ZIF-8(N)的多孔框架中，类似于碱金属氯化物被捕获的方式。然后，用少量单宁酸(TA)处理ZIF-8(N ),得到ZIF-8(TA/N ),在其上通过化学腐蚀-配位途径形成一层TA-Zn络合物。高温热解后，ZIF-8(TA/N)形成由薄外壳和多孔内部网络组成的介孔富氮碳骨架(NC(p))。最后，通过简单退火策略，单个镍原子被锚定到NC(p)上形成Ni-NC(p)。

2）研究发现，Ni-NC(p)主体在其结构和组成方面具有多种优点。首先，高度中孔的NC结构不仅促进电子/离子传输，而且确保足够的硫负载和提高的硫利用率，以及适应体积膨胀。第二，富含N物种的外壳和内部中孔可以通过物理限制和化学吸附来捕获LiPSs，这减少了LiPSs的向外扩散，从而抑制了不期望的穿梭效应。第三，锚定在Ni-NC(p)上的单个Ni原子可以通过催化作用加速充放电循环过程中LiPSs的转化。

3）相对于对照正极，Ni-NC(p)/S正极在比容量、倍率性能和长期循环稳定性方面表现出明显增强的Li-S电池性能。

这项研究可能会启发探索纳米结构的单原子催化剂的锂硫电池和其他电化学能源相关的应用。

参考文献

Yunxiang Li, et al, Mesoporous N-rich Carbon with Single-Ni Atoms as a Multifunctional Sulfur Host for Li-S Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212680

https://doi.org/10.1002/anie.202212680