具有强机械性能和高离子电导率的固体电解质界面(SEI)对于高性能锂金属电池l来说必不可少,其可以有效地阻止臭名昭著的锂枝晶的生长。然而,直接由电解质形成这样的SEI极具挑战性。
近日,中科院苏州纳米所Meinan Liu成功地研制出一种具有高能动力学和超高AGG含量的挤压型稀释剂改性离子液体(M-ILE),用于Li金属电池(LMBs)。
文章要点
1)该M-ILE由作为盐的LiFSI、作为溶剂的Pyr13FSI和作为拥挤稀释剂的1,2-二氟苯(1,2-dfBen)组成。虽然1,2-dfBen)不参与Li+溶剂化结构,但它构建了一个拥挤的环境来加强Li+和阴离子之间的相互作用,从而促进更多AGG的产生,正如光谱结果所示。
2)受益于丰富的AGGs,富LiF SEI有望在锂阳极表面形成。令人惊讶的是,这些LiF组分不仅来自AGGs,还来自1,2-dfBen的分解,这得到了密度泛函理论(DFT)计算、X射线光电子能谱(XPS)和飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)结果的证实。
3)将这种M-ILE用于LMB,开发的Li|M-ILE|Cu电池在1mA cm-2下450次循环后表现出98.6%的平均库仑效率,Li|MILE|Li电池在5mA cm-2下可稳定长达1000小时。质量负荷为9.5mg cm-2的Li|M-ILE|LiFePO4 (LFP)电池在250次循环后的放电容量为161 mAh g-1,几乎保持了初始容量的96%。此外,与作为正极的高压NCM (LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)配对,Li/NCM电池在100次循环后仍可实现88%(132 mAh G1)的优异容量保持率。
这种由拥挤稀释剂进行的溶剂化结构操作为合理设计LMBs的适应性电解质提供了建设性的指导。
参考文献
Haifeng Tu, et al, Tailoring Electrolyte Solvation for LiF-Rich Solid Electrolyte Interphase toward a Stable Li Anode, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c06924
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c06924