单原子催化剂（SACs）因其原子效率高、活性中心丰富、催化性能优异和成本低廉而受到广泛关注。然而，单个金属原子的聚集和使用非活性添加剂将粉末状SACs催化剂粘贴在平面电极上可能会降低活性中心的密度，减少电荷向活性中心的传输，从而抑制其性能。香港城市大学张文军教授等通过通用策略合成了一系列金属-氮-碳单原子气凝胶（M-SAAs，M: Cu，Ni，Au，Ru），其中金属-有机骨架和碳气凝胶的优点完美结合，以防止单个金属原子的团聚，并克服导电性差的问题。所制备的M-SAAs可直接用作自支撑电极，用于1,2-二氯乙烷（DCE）的电化学脱氯，具有优异的活性和稳定性。

本文要点：

（1）开发了一种通用方法，即使用金属-有机骨架（MOF）作为自模板，采用定向冷冻铸造策略制备一系列具有三维有序分层多孔结构的M-SAAs（M: Cu、Ni、Au和Ru）。通过改变金属前驱体，成功地获得了不同的M-SAAs。在这种方法中，金属-有机框架和碳气凝胶的结构优势得到了完美结合。

（2）制备的M-SAAs用作DCE电化学脱氯反应（DCE-EDR）的自支撑电极，均表现出优异的电化学性能。值得注意的是，Cu-SAA含有丰富的Cu−N₄位点显示出到目前为止最高的乙烯生成速率（446µmol h⁻¹），法拉第效率（64%）和优良的选择性（99%）。理论计算表明，M−N₄位点主要有利于乙烯的生成，而M-N₃位点主要有助于氯乙烯的形成，Cu−N₄和Cu−N₃位点分别显示对乙烯和氯乙烯的最低能量势垒。

参考文献

Gan, G., Zhang, X., Bu, S., Gao, Q., Kong, X., Lei, Y., Zhu, A., Liu, K., Luan, C., Zhang, T., Li, Y., Lee, C.-S., Zhang, W., Metal–Nitrogen–Carbon Single-Atom Aerogels as Self-Supporting Electrodes for Dechlorination of 1,2-Dichloroethane. Adv. Funct. Mater. 2022, 2206263.

DOI: 10.1002/adfm.202206263

https://doi.org/10.1002/adfm.202206263