生物催化人工光合作用整合了光催化和氧化还原生物催化,利用太阳能合成有价值的化学品。然而,这种受自然启发的方法由于具有反应速率迟缓的水氧化动力学而受到影响。鉴于此,韩国科学技术院Chan Beum Park团队报道了一个太阳能驱动的生物催化光电化学(BPEC)平台,该平台使用在现实世界中不可回收的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)微塑料作为电子原料,通过光电催化和氧化还原生物转化的组合来合成增值化合物,包括C-H键的氧功能化、C=O键的还原胺化和C=C键的不对称氢化。
本文要点:
(1)BPEC系统由三个部分组成:①掺锆赤铁矿光电阳极,用于从商业PET废物中得到的水解PET溶液中提取电子;②碳纤维纸(CFP)或蒽醌-2-羧酸锚定的CFP(AQC/CFP)阴极分别生成1,4-二氢烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)或H2O2;③氧化还原酶来驱动合成反应,包括C-H键的氧功能化、C=O键的还原胺化和C=C键的不对称氢化。
(2)这些光电催化-生物催化反应的总周转次数(TON)为362000(非特异性过氧酶)、144000(L-谷氨酸脱氢酶)和1300(老黄酶)。这项工作提出了一种光电催化方法,将环境修复和生物催化光合作用结合起来,实现可持续的太阳能化学合成。
Kim, J., Jang, J., Hilberath, T. et al. Photoelectrocatalytic biosynthesis fuelled by microplastics. Nat. Synth. (2022).
DOI: 10.1038/s44160-022-00153-x
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00153-x