深入研究金属−与金属氧化物的相互作用及其演化对于多相催化来说至关重要，其有助于理解和操纵催化基元的结构。

近日，阿贡国家实验室Hua Zhou，新加坡国立大学Qian He，弗吉尼亚理工大学Huiyuan Zhu报道了原位和非原位高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)、x射线吸收光谱(XAS)研究和对一系列核/壳金属/铁氧化物NPs (M/FeO_x, M = Pd, Pt, Au)的系统催化评价，以探测它们在金属-金属氧化物界面构建和H₂处理(M/FeO_x-H)过程中的结构演化。

文章要点

1）对于Pd/FeO_x体系，研究人员从STEM研究中观察到H₂处理后Pd - Fe键比Pd - Pd键的比例增加，并形成Pd单原子(SAs)，证实了SMSI的形成。在Pt/FeO_x体系中，发现Pt核转变为具有L1₀和L1₂混合相的有序金属间质PtFe。在Pt/FeO_x界面形成时，在氧化壳层上观察到Pt SAs。在合成后H₂处理过程中，PtFe金属间化合物核的热力学稳定性没有进一步的变化。相反，在Au/FeOx中，除了多孔的蛋黄/壳的形成和微不足道的Au-Fe键合外，没有观察到实质性的结构变化。

2）研究人员比较了Pd/FeO_x-H在乙炔(C₂H₂)半氢化反应中不同H₂O₂处理阶段的催化性能，发现只有SMSIR修饰的样品在300 ℃下同时具有较高的C₂H₂转化率和乙烯(C₂H₄)选择性。在300 ℃下处理30 min或1 h, Pd/FeO_x-H在60 ℃下的转化率分别为92.7%或100%，C₂H₄选择性分别为88.8%或86.5%。

参考文献

Zihao Yan, et al, Metal−Metal Oxide Catalytic Interface Formation and Structural Evolution: A Discovery of Strong Metal−Support Bonding, Ordered Intermetallics, and Single Atoms, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02568

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02568