通过电催化和光催化氧还原反应现场生产过氧化氢最近吸引了人们广泛的研究兴趣。然而,迄今为止,其实际应用一直受到活性低和需要复杂设备的严重困扰。
近日,中科院长春应化所董绍俊院士合成了一系列超小型PtxAu100-x合金来模拟HCOOH氧化酶用于H2O2合成,其中Pt20Au80催化剂在酸性条件下表现出最高的H2O2产率,达到了7.2mol gcat-1·h-1。Pt20Au80催化剂的催化效率比电催化剂高1个数量级,比光催化剂高4个数量级。
文章要点
1)实验结果表明,PtAu合金催化HCOOH脱氢的效率和氧还原为H2O2的选择性高于单金属Pt,保证了H2O2的高收率。
2)密度泛函理论(DFT)计算表明,Au纳米粒子上孤立Pt原子对甲酸脱氢的能垒低于纯Pt,这是反应速率提高的原因。
参考文献
Jinxing Chen, et al, Platinum--Gold Alloy Catalyzes the Aerobic Oxidation of Formic Acid for Hydrogen Peroxide Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202213930
https://doi.org/10.1002/anie.202213930