克服碱性氢氧化反应(HOR)的缓慢动力学是一项具有挑战性的工作,但对于实用的阴离子交换膜燃料电池来说至关重要。
近日,浙江大学潘洪革教授,孙文平教授结合单原子合金和异质结构催化剂的结构特点,设计了一种独特的以原子分散铬与羟基簇合物(Ru-Cr1(OH)x)配位的Ru基催化剂,用于加速HOR动力学。
文章要点
1)研究发现,孤立的Cr1(OH)x团簇作为助催化剂,可以最大限度地提高界面活性中心,并为优化HBE和促进氢或CO从Ru溢出到Cr1(OH)x创造丰富的活性氧物种。基于同位素标记实验,研究人员也证实了Cr1(OH)x中的原始氧物种与吸附的氢发生了较快的氢氧化反应动力学。
2)结果表明,Ru-Cr1(OH)x的HOR活性是未经修饰的Ru的50倍。此外,孤立的Cr1(OH)x团簇还有利于去除CO分子,抑制Ru物种在HOR过程中的聚集,最终提供优异的CO耐受性和耐久性能。
该策略优于典型的氢氧化物纳米修饰剂和合金催化剂的设计,并且与传统的以表面金属位点为中心的观点相比,呈现了根本不同的HOR机理。
参考文献
Zhang, B., Zhang, B., Zhao, G. et al. Atomically dispersed chromium coordinated with hydroxyl clusters enabling efficient hydrogen oxidation on ruthenium. Nat Commun 13, 5894 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-33625-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33625-x