设计形状规则、晶面活性高的氧催化剂对提高Li−O2电池的催化性能具有重要意义,但也具有挑战性。
近日,中科院大连化物所吴忠帅研究员报道了一种在导电石墨烯上形成的以(101)晶面为主的超薄Mn3O4纳米片(NS)(Mn3O4 NS/G),作为超大容量、长寿命Li−O2电池的强氧催化剂。为了突出特定暴露晶面的重要性,还使用类似的液相法制备了具有大量(211)暴露晶面的Mn3O4纳米颗粒(NP)(Mn3O4 NP/G)。
文章要点
1)Mn3O4 NS和Mn3O4 NP催化剂分别主要露出(101)和(211)晶面。各种表征表明,(101)表面的氧空位可以显著提高催化活性,尤其是对荷电反应。
2)实验结果表明,Mn3O4 NS/G基Li−O2电池在200 mA g−1时的过电位为0.86 V,低于Mn3O4 NP/G(1.15 V)正极,容量为1000mAhg−1。更突出的是,基于Mn3O4 NS/G的Li−O2电池表现出出色的循环稳定性,循环时间超过1300 h。
3)结合准原位表征和密度泛函理论(DFT)计算,研究人员阐明了Mn3O4 NS/G对放电产物具有较弱的吸附能。因此,Mn3O4 NS/G更有利于充电过程中放电产物的分解,从而大大降低了Li−O2电池的充电过电位。
参考文献
Yuejiao Li, et al, Two-Dimensional Mn3O4 Nanosheets with Dominant (101) Crystal Planes on Graphene as Efficient Oxygen Catalysts for Ultrahigh Capacity and Long-Life Li−O2 Batteries, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c02544
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02544