二氧化碳（CO2）在水中在极端压力-温度条件下的反应对地球表面以下的碳储存和运输非常重要，这对大气中的碳收支有很大影响。以前的研究主要集中在体相中的CO2(aq)溶液，但地下水溶液往往局限于纳米尺度，而纳米限制和固液界面可能会对化学形态和反应机理产生重大影响，而人们目前在分子水平上对此知之甚少。
基于此，香港科技大学Ding Pan进行了长时间的AIMD模拟，研究了在10 Gpa和1000~1400 K温度下，石墨烯和辉石（SiO2）纳米限域的CO2(aq)溶液。这些P-T条件通常出现在地球的上地幔。
文章要点
1）研究人员比较了纳米限域下的CO2(aq)反应和在主体溶液中的反应，并研究了限域壁和受限溶液之间的弱相互作用和强相互作用如何影响化学物种形成和反应机理。
2）尽管迄今为止，人们在地球深处还没有发现石墨烯，但它提供了与辉石很好的对比。在石墨烯限制条件下，石墨烯与溶液之间不发生化学反应，而辉石中的悬挂原子则积极参与水中碳的反应，因此可以比较有无界面化学的空间限域效应。更重要的是，由于近年来二维材料的制备和表征的快速发展，实验者现在能够在石墨烯纳米限制下精细地测量水溶液的性质，因此研究也可以吸引许多后续的实验。
研究工作与地球深部的碳转化有关，也有助于人们理解碳捕获和储存过程中CO2矿化的原子机制。
参考文献
Stolte, N., Hou, R. & Pan, D. Nanoconfinement facilitates reactions of carbon dioxide in supercritical water. Nat Commun 13, 5932 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-33696-w
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33696-w
