为了提高CO2电还原系统的能量转换效率和氧化还原产物的价值,迫切需要设计出功能强大的光热催化剂来实现光热效应辅助耦合催化。
近日,华南师范大学兰亚乾教授,Yifa Chen合成了一种含紫精的共价有机骨架(Ni-2CBpy2+-COF),并成功地将其应用于CO2和甲醇的光热辅助共电解,作为双功能电催化剂在电极两侧同时产生高价值的化学物质。
文章要点
1)环状双季铵盐(2CBpy2+)可以作为电子转移媒介,加速催化剂与中间体之间的电荷转移,并产生较强的光热效应(ΔT=49.1 °C),从而提高整个反应动力学和对目标产物的高选择性。
2)值得注意的是,在光热辅助共电解体系中,当用甲醇电氧化取代阳极OER时,Ni-2CBpy2+-COF的FECO(阴极)和FEHCOOH(阳极)在1.9 V时可达到~100%,总电耗节省~31.5%。
3)通过各种原位/非原位表征和密度泛函理论(DFT)计算,系统地研究了Ni-2CBpy2+-CoF的重要作用和详细的催化机理。
这项工作为CO2RR与有机分子氧化反应耦合的系统设计在提高总能量转换效率和产生增值化学品方面开辟了广阔的前景,有助于电催化CO2RR的实际应用过程。
参考文献
Yi-Rong Wang, et al, Light, Heat and Electricity Integrated Energy Conversion System: Photothermal-assisted Co-electrolysis of CO2 and Methanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212162
https://doi.org/10.1002/anie.202212162