众所周知,电荷分离是高效光催化太阳能转换的关键。虽然一些共价有机骨架(COFs)表现出可见光捕获,但较大的激子结合能降低了它们的光催化效率。
近日,中科院福建物构所Tianhua Zhou报道了一种有效的末端封端策略,通过将多环芳烃通过共价键引入到COF中来构建异质结构,从而提高COF的电荷分离效率。
文章要点
1)对TMBen COF进行了修饰,并成功地构建了一种低激子结合能的II型异质结。
2)一系列的实验表明,光生电子和空穴分别在TMBen和perenen域上分离,这使得电子-空穴复合的可能性最小。因此,TMBen-Perene对CO2光催化还原为CO表现出显著的增强性能,其效率是原始TMBen的8倍。
这项工作不仅说明了在分子水平上设计晶体多孔骨架的电荷分离性能的可行性,而且为设计用于人工光合作用的高性能共价有机骨架提供了新的线索。
参考文献
Huaxing Lin, et al, Enhanced CO2 Photoreduction through Spontaneous Charge Separation in End-Capping Assembly of Heterostructured Covalent-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214142
https://doi.org/10.1002/anie.202214142