从简单的前体一步快速组装复杂的支架,从效率和可持续性的角度来看,这是一种理想的反应。事实上,尽管该学科取得了巨大进展,但复杂生物碱骨架的直接单步合成仍然是有机化学核心领域的一个尚未解决的问题。近日,维也纳大学Nuno Maulide实现了反向氢化物穿梭催化可实现复杂骨架的立体选择性一步合成。
本文要点:
1) 作者提出了一种基于反向氢化物穿梭催化概念将动态组装的三元配合物转化为有价值的氮双环支架的广泛策略。三元配合物很容易由三种简单的前体原位构建,并且能够实现各种替代模式的高度模块化安装。
2) 经过独特的双催化系统后,过渡中间体经历了由氢化物供体引发的氢化物穿梭过程。此外,作者还表明,结合不对称有机催化,获得优异的光学纯度生物碱骨架产物。
Klose, I., Di Mauro, G., Kaldre, D. et al. Inverse hydride shuttle catalysis enables the stereoselective one-step synthesis of complex frameworks. Nat. Chem. (2022).
DOI: 10.1038/s41557-022-00991-4
https://doi.org/10.1038/s41557-022-00991-4