卡内基梅隆大学金荣超（Rongchao Jin）、匹斯堡大学Giannis Mpourmpakis、美国国家能源技术实验室（NETL）Douglas R. Kauffman等研究影响结构精确Au纳米簇在电催化CO₂还原反应的关键因素。

本文要点：

(1)

首先，研究Au纳米粒子的粒径（1~2.5 nm）对CO₂电化学还原性能的影响，发现粒径更小的Au纳米粒子在电催化CO_­2还原反应中具有更高的CO部分电流密度，但是生成CO的法拉第效率与粒径并没有直接的关系。这种现象说明催化活性的决定性因素包括表面/体积比、催化活性位点的数量，催化反应选择性与粒径之间没有直接关系。

(2)

此外，通过比较不同形貌的Au₃₈纳米簇（Au₃₈Q和Au₃₈T）的CO₂电催化活性，发现纳米粒子的结构重构现象能够显著调节CO₂电催化反应的催化活性和选择性。通过DFT计算模拟，发现在Au₃₈Q表面生成关键中间体物种*COOH的能垒低于Au₃₈T。

本文研究结果说明催化剂的结构影响反应中间体的稳定性、催化反应的整体性能。总之这项工作为调节CO₂电催化反应纳米粒子的结构-性质关系提供帮助。

参考文献

Site Li, Anantha Venkataraman Nagarajan, Xiangsha Du, Yingwei Li, Zhongyu Liu, Dr. Douglas R. Kauffman, Prof. Giannis Mpourmpakis, Prof. Rongchao Jin, Dissecting Critical Factors for Electrochemical CO₂ Reduction on Atomically Precise Au Nanoclusters, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202211771

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202211771