JACS:单原子Ru/CeO2催化生物质芳烃加氢脱氧制备环己醇
纳米技术 纳米 2022-11-05


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环己醇是一种应用广泛的化学品,通常环己醇来自石油原料。通过木质素生物质的选择性加氢脱氧化能够制备环己醇,但是通常产率难以让人满意。

有鉴于此,中科院化学所韩布兴、孟庆磊、华东师范大学吴海虹等报道担载于CeO2上的单原子Ru催化剂能够催化苯环加氢、催化切断C-O(R) 化学键、同时不影响C-O(H)化学键,因此在木质素催化转化反应中实现了99.9 %的环己醇产率,首次使用单原子催化剂进行催化芳环加氢。

本文要点:

(1)

通过控制条件实验、DFT计算等方法研究反应机理,发现催化剂形成Ru-O-Ce催化位点,其中Ru1原子与四个O原子配位,这种配位结构的催化活性位点能够高效率的进行加氢反应、脱氧反应,生成环己醇产物

(2)

这项工作展示了单原子催化剂在芳烃催化转化的应用,为合成环己醇提供一种新方法。为研究单原子-基底相互作用和催化反应活性提供帮助,为木质素转化为化学品提供机会。Ru-O-Ce结构能够高效的活化苯环结构,分子H2促进切断芳环选择性加氢脱氧,这是通过Ru单原子与CeO2基底之间的协同作用实现,为设计基于单原子-基底的新型单原子催化剂提供帮助。

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参考文献

Kaili Zhang, Qinglei Meng*, Haihong Wu*, Jiang Yan, Xuelei Mei, Pengfei An, Lirong Zheng, Jing Zhang, Mingyuan He, and Buxing Han*, Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c08992

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08992  


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