环己醇是广泛使用的化学品,主要通过氧化化石原料来生产。木质素衍生物的选择性加氢脱氧具有生产这些化学品的巨大潜力,但获得高产率仍具有挑战性。
近日,中科院化学研究所韩布兴院士,Qinglei Meng,Haihong Wu报道了片状二氧化铈负载的Ru单原子(Ru/CeO2-S)中心用于芳烃转化,包括苯环的有效氢化和C-O键的选择性断裂。
文章要点
1)使用水作为反应介质,该催化剂能够以99.9%的产率成功地将多种芳香族化合物转化为环己醇。
2)实验和计算研究为理解Ru单原子和CeO2之间的协同作用提供了见解。研究发现,在催化剂中形成了Ru-O-Ce中心,一个Ru原子与大约四个O原子配位。Ru−O−Ce结构能够有效地激活苯环结构和分子氢,促进反应中芳烃的选择性加氢脱氧,这可能与Ru单原子与CeO2的协同作用有关。
3)这种坚固、选择性好、稳定性好的催化剂在生物质资源转化为增值燃料和化学品方面具有巨大的应用潜力,此外,这一发现有望通过单原子和载体的协同作用来指导其他新型高效SACs的设计。
参考文献
Kaili Zhang, et al, Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c08992
https://doi.org/10.1021/jacs.2c08992