大多数生命特征都依赖于复杂的分子组装和非平衡态的生化反应,在生命系统中由于复杂的反馈回路介导了更高水平的连续动力学控制和能量耗散,因此这些过程可以轻易实现。然而,在人工体系进行该过程的复现以及通路的构建仍然有待探索。
近日,受昼夜节律过程的启发,来自伦敦帝国理工学院的Molly M. Stevens等人设计了一种非平衡态人工细胞系统,该系统主要由含酶聚合物微囊的二元群体组成,能够实现光信号门控化学通信、可控反馈和宏观振荡。
文章要点:
1) 系统中的这些群体由含酯酶的聚合物微囊和光敏半透性脲酶负载的聚合物微囊组成,这些聚合物微囊预先通过光响应供体-受体-斯坦豪斯加合物(DASA)功能化,DASA–聚合物微囊膜在绿光下可开启渗透性,从而引发酯酶活性并降低pH值,进而启动含脲酶群体中碱的产生;
2) 当质子化时,一种吸收绿光的pH敏感色素提供了一个负反馈回路,用于使DASA聚合物微囊失活,同时,碱产量的增加使色素脱质子化,通过打开DASA–聚合物微囊膜门重新激活酯酶活性;
3) 该研究利用光介导的pH波动来实现纳米反应器之间的非平衡通信,并使用反馈回路来诱导交联水凝胶中的化学机械溶胀/去溶胀振荡,有望应用于人工细胞器、原始细胞和软机器人等领域。
参考资料:
Rifaie-Graham, O., Yeow, J., Najer, A. et al. Photoswitchable gating of non-equilibrium enzymatic feedback in chemically communicating polymersome nanoreactors. Nat. Chem. (2022).
DOI: 10.1038/s41557-022-01062-4
https://doi.org/10.1038/s41557-022-01062-4