单原子催化剂提供了有效利用的活性位点以提高催化活性,同时提高稳定性和将活性提高到其大块金属对应物的水平是巨大的挑战。
近日,北京航空航天大学宫勇吉教授,国科大Wu Zhou通过将不同的金属单原子插入还原石墨烯氧化物(rGO,表示为Cu,Ni,Pd和Pt-SnS2/rGO)上SnS2的vdW间隙中,展示了具有不同相互作用类型的SAC家族。
文章要点
1)析氢反应(HER)用作模型反应来探索电催化中金属嵌入的潜力。研究表明,与商业10 wt% Pt/C催化剂相比,仅具有约1 wt% Pt负载的Pt-SnS2/rGO显示出优异的HER性能,包括类似的过电位、较低的Tafel斜率和优异的长期稳定性(超过50000次循环)。
2)扫描透射电子显微镜(STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)分析明确证实了Pt原子在SnS2纳米片的vdW间隙中的原子分散。X射线光电子能谱(XPS)和XAFS分析都表明,Pt原子与SnS2/rGO之间的结合相对较弱。
3)密度泛函理论(DFT)计算证实了Pt-SnS2/rGO体系的结构稳定性和催化活性,并揭示了vdW能隙中的Pt单原子具有超低的氢吸附吉布斯自由能(|∆GH*|)(0.01 eV),达到了Pt金属的本征活性。
这种通用的插层方法提供了一种策略来构建限制在各种2D材料的vdW间隙内的高效和稳定的单原子电催化剂。
参考文献
Jiang, H., Yang, W., Xu, M. et al. Single atom catalysts in Van der Waals gaps. Nat Commun 13, 6863 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-34572-3
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34572-3