宫勇吉&周武Nature Commun:在vdW二维SnS2层间修饰单原子构建高活性催化
纳米技术 纳米 2022-11-12

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单原子催化剂能够高效率的利用催化活性位点,而且相当于块体金属催化剂相比,单原子催化剂具有更高的稳定性和更好的催化活性。

有鉴于此,北京航空航天大学宫勇吉(Yongji Gong)、中国科学院大学周武(Wu Zhou)等报道发展了一系列单原子催化剂,这些单原子催化剂以限域方式修饰在vdW二维SnS2的层空间内。由于贵金属单原子与SnS2之间比较弱的键合相互作用,因此表现比强化学键形式的单原子位点产生更高的催化活性。而且层状SnS2材料提供保护作用,因此这种限域在SnS2内部的单原子比物理吸附在基底表面的单原子表现更高的稳定性。从而实现了高稳定性和高催化活性的单原子催化剂。

本文要点

(1)

作者报道在还原氧化石墨烯(rGO)上的SnS2修饰Cu, Ni, Pd, Pt单原子,构建了一系列担载于二维SnS2的vdW层空间的单原子催化剂,并通过考察HER性能的方式研究这种单原子催化剂的性能。

(2)

当少量Pt(1 wt %)以插层方式修饰在SnS2中构建的催化剂展示了优异的长期HER电催化性能,催化性能的水平达到10 % wt Pt/C催化剂,与Pt/C相比具有类似的过电势,更低的Tafel斜率,超高的长期稳定性(>50000圈稳定)。通过STEM、XAFS表征验证单原子Pt分布在SnS2纳米片的vdW层间,通过XPS和XAFS表征发现Pt与SnS2/rGO之间的弱相互作用,通过DFT计算模拟验证这种催化剂结构的稳定性,发现vdW空间内的Pt单原子的氢吸附Gibbd自由能(|ΔGH*|)能量非常低(0.01 eV),本征催化活性达到Pt金属。这项工作为发展基于各种二维材料的高性能插层单原子电催化剂提供机会。

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参考文献

Jiang, H., Yang, W., Xu, M. et al. Single atom catalysts in Van der Waals gaps. Nat Commun 13, 6863 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-34572-3

https://www.nature.com/articles/s41467-022-34572-3


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