Adv Mater:光催化反应中单原子Pt团聚
纳米技术 纳米 2022-11-14

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随着目前单原子催化剂在光催化领域的发展,人们未曾预料的发现通过原子分散型助催化剂,具有显著的光催化活性。但是半导体表面的单原子助催化剂的稳定性和团聚问题是决定催化活性的关键。

有鉴于此,埃尔朗根-纽伦堡大学Patrik Schmuki等报道研究TiO2表面的Pt单原子位点光致稳定性降低的现象,在光照溶液相条件,当光照的时间在数分钟~数小时内变化时,光照射单原子位点将导致Pt单原子团聚生成组装体(二聚体、三聚体),随后团聚变为纳米粒子,动态变化的动力学过程与牺牲性空穴和光强度有关

本文要点:

(1)

通过DFT计算,发现光照射导致单原子催化位点稳定性降低的原因在于表面Pt原子与溶液氢之间形成配位,因此降低Pt单原子与TiO2基底之间的成键强度。作者发现在光照条件,Pt-锐钛矿TiO2中>90 %的Pt单原子逐渐形成簇状结构、金属纳米粒子,但是这种Pt状态的改变没有影响光催化制氢的性能。

(2)

这种光照射条件Pt的团聚可能存在于多种不同催化剂的情况:包括层状、阳极纳米棒、水热合成纳米棒、纳米片、特定晶面纳米晶、市售纳米粒子、MOF、黑色TiO2等不同形式的TiO2基底。

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参考文献

Nikita Denisov, Shanshan Qin, Johannes Will, Bojana Nedić Vasiljevic, Natalia V. Skorodumova, Igor A. Pašti, Bidyut Bikash Sarma, Benedict Osuagwu, Tadahiro Yokosawa, Johannes Voss, Janis Wirth, Erdmann Spiecker, Patrik Schmuki, Light-induced agglomeration of single-atom platinum in photocatalysis, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202206569

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206569


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