构建具有微调配位环境的单原子催化剂可能是实现令人满意的催化性能的有前途的策略。
近日,中佛罗里达大学Fudong Liu通过简单的煅烧温度控制策略,成功制备了具有精确控制配位环境的CeO2负载的Pt单原子催化剂。
文章要点
1)实验和理论分析表明,在550 ℃制备的Pt1/CeO2(Pt/CeO2-550)上的Pt单原子主要位于CeO2的边缘位置,Pt–O配位数为ca.5,而在800 ℃制备的那些(Pt/CeO2-800)主要位于CeO2平台上扭曲的Ce取代位点,Pt-O配位数为ca.4
2)Pt/CeO2-550和Pt/CeO2-800具有不同的Pt1-CeO2配位环境,由于它们在反应物活化和H2O脱附方面的不同作用,在CO氧化和NH3氧化中表现出相反的活性趋势,表明Pt单原子催化剂在不同目标反应中的催化性能可以通过优化它们的局部配位结构而最大化。
参考文献
Tan, W., Xie, S., Le, D. et al. Fine-tuned local coordination environment of Pt single atoms on ceria controls catalytic reactivity. Nat Commun 13, 7070 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-34797-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34797-2