长期以来,从跨越块体到纳米团簇,贵金属的表面增强拉曼散射(SERS)基底已经得到了人们大量的研究。然而,进一步将纳米团簇缩小到原子水平,表面等离激元共振效应消失,因此,仍然缺乏原子尺度贵金属的SERS效应研究。
近日,北京航空航天大学郭林教授,王晓天教授发现了基于锚定在无定形C3N4纳米片(Au1/ ACNs)上的Au单原子的单原子增强拉曼散射(SAERS)效应。
文章要点
1)Au1/ACN表现出优异的光谱稳定性和再现性,均匀分散的Au单原子避免了Au原子的聚集而产生不均匀分散的“热点”,这些“热点”具有较差的SERS稳定性和再现性。
2)研究发现,即使激光照射区域中只有2.5%的镀Au区域也可以产生2.5 × 104的增强因子。SAERS效应归因于锚定在无定形C3N4上的Au单原子的协同效应,其增加了分子的偶极矩和极化率,增强了探针分子的拉曼信号。
3)此外,研究人员提出了一种新的单原子电荷转移机制,即单原子Au比Au团簇具有更高的电子离域性和HOMO能级附近更高的电子态密度。因此,研究结果将为单原子材料在增强拉曼光谱领域的应用树立一个新的里程碑。
参考文献
Jian Yu, et al, Au Atoms Anchored on Amorphous C3N4 for Single-Site Raman Enhancement, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c07413
https://doi.org/10.1021/jacs.2c07413