了解锂金属电极与无机固态电解液界面形成的固体电解质界面的化学组成和形态演变对于开发可靠的全固态锂电池至关重要。

近日，牛津大学Mauro Pasta报道了电流密度介导的界面相的演变，该界面相由锂金属与Li₆PS₅Cl SE接触形成，在XPS测量期间使用原位虚拟电极电化学电镀方法引入，这表明了反应动力学在这些过程中的重要作用。

文章要点

1）在高电流密度下，在电镀的初始阶段，发现该界面富含Li₃P，这是Li₆PS₅Cl的完全还原的分解产物。通过在SE表面镀金属Li的出现，结合在相对低的等效电荷通过时完全抑制来自原始LPSCl表面的光谱信号，证明了在高电流密度下的界面也被理解为有效地更加均匀。此外，通过EIS测量结合XPS光谱对界面阻抗的分析进一步证实了这一论断。

2）此外，研究人员推断在较高电流密度下形成的SEI(由传导Li3P的Li+离子组成)更均匀。因此，这种理解可以用来适当地设计电极-电解质界面和开发充电-放电协议，特别是在无锂SSB中。

参考文献

Narayanan, S., Ulissi, U., Gibson, J.S. et al. Effect of current density on the solid electrolyte interphase formation at the lithium∣Li₆PS₅Cl interface. Nat Commun 13, 7237 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-34855-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34855-9