晶界控制是操纵电催化剂电子结构以改善其析氢反应(HER)性能的有效途径。然而,探索晶界作为高活性催化热点的直接影响极具挑战性。
近日,山西大学范修军教授,张献明教授提出了一种有效的策略,通过水热和水辅助碳热反应,在N掺杂石墨烯上制备富含GBs的超薄Mo2C纳米片(H-Mo2C/NG)。
文章要点
1)在碳化过程中,水诱导了Mo2C纳米晶从纳米颗粒向纳米颗粒的结构演变,并控制了Mo2C纳米颗粒的GB密度。Mo2C NSs中的高密度GBs提供了超高比例的活性位点,显著提高了H-Mo2C/NG的固有HER活性。
2)理论计算表明,Mo2C NSs中的GBs调节MoC3金字塔的构型,从而调节Mo dz2轨道能级,操纵H-Mo2C/NG催化剂的Mo-H键强度并影响HER活性。
这项工作为通过GB工程开发高效催化剂开辟了一条途径。
参考文献
Yang, Y., Qian, Y., Luo, Z. et al. Water induced ultrathin Mo2C nanosheets with high-density grain boundaries for enhanced hydrogen evolution. Nat Commun 13, 7225 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-34976-1
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34976-1