电化学双电子水氧化反应(2e-WOR)作为一种可实现过氧化氢(H2O2)现场连续生产的新工艺,受到了广泛的关注。然而,与阴极生成H2O2相比,由于严重的氧化环境,在阳极2e-WOR建立催化剂更具挑战性。
近日,斯坦福大学郑晓林,卡尔加里大学Samira Siahrostami利用计算筛选和实验结果相结合的方法来确定LaAlO3是迄今为止报道的用于2e-WOR转化为H2O2的最稳定、活性和选择性最高的催化剂。
文章要点
1)研究人员首先调查了约2000多个钙钛矿文库,鉴定了32个pH=8的稳定钙钛矿和10个pH=11的稳定钙钛矿,用于2e-WOR。其中,LaAlO3在两种pH条件下最稳定,生成能最小。
2)然后,为了检测2e-WOR的活性,采用自持溶液燃烧法合成了LaAlO3。合成的LaAlO3具有立方晶体结构,主要晶面为(100)和(110)。
3)接着在2 M KHCO3(pH =8.3)和4 M K2CO3/KHCO3(1:7,pH=11)两种不同的电解液中,考察了LaAlO3用于2e-WOR的催化性能,结果表明,在这两种电解液中,LaAlO3对2e-WOR的催化活性均优于TiO2、BiVO4、ZnO和FTO。LaAlO3具有良好的2e-WOR活性(510 mV过电位下,电流密度即可达到10 mA cm−2)、良好的选择性(3.34 V时FE峰值为87%)和稳定性(3 h后FE下降仅为3%)。
参考文献
Baek, J., Jin, Q., Johnson, N.S. et al. Discovery of LaAlO3 as an efficient catalyst for two-electron water electrolysis towards hydrogen peroxide. Nat Commun 13, 7256 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-34884-4
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34884-4