开发具有高活性、高选择性和高稳定性的高性能催化剂对过氧化氢(H2O2)电合成技术的实际应用至关重要,但仍具有巨大的挑战性。
近日,厦门大学黄小青教授,华中科技大学Liming Yang,广东工业大学Yong Xu报道了非晶态PdSe2纳米粒子(a-PdSe2 NPs)中Pd中心的低配位结构可以显著促进电催化H2O2合成。
文章要点
1)详细的研究和理论计算表明,a-PdSe2纳米粒子中Pd原子的无序排列可以促进活性,而低配位环境的Pd中心可以优化对含氧中间体的吸附,抑制O-O键的断裂,从而显著提高H2O2的选择性和产率。
2)在不同pH的电解液中,a-PdSe2 NPs/C对H2O2的选择性高达90%以上。在H-电解槽中0.1M KOH, 0.1 M HClO4和0.1 M Na2SO4中,H2O2的产生率分别为3245.7、1725.5和2242.1 mmol gPd-1 h-1,是一种pH通用的H2O2电化学合成催化剂。
3)此外,在三相流电池反应器中,0.1 M Na2SO4中2 h后,过氧化氢产量可达1081.8 ppm,显示了a-PdSe2 NPs/C在实际H2O2电合成中的巨大潜力。
参考文献
Zhiyong Yu, et al, Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective and Stable H2O2 Electrosynthesis, Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202208101
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202208101