Nature Commun:可见光催化固氮合成氨
纳米技术 纳米 2022-12-01

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通过大气气氛N2合成NH3实现固氮是对于人类最重要的一个反应,目前工业界通常从化石燃料生成的H­2作为原料用于固氮反应,因此从可持续发展的角度来看,通过可见光等可再生能源驱动固氮反应是个非常重要的目标。

有鉴于此,东京大学Yoshiaki Nishibayashi、九州大学Kazunari Yoshizawa等报道发展了使用Ir和Mo催化剂在温和反应条件通过可见光驱动固氮合成氨。

本文要点

(1)

催化体系的设计。设计了Ir光催化剂、Mo催化剂的协同催化体系,其中9,10-二氢吖啶同时作为还原剂、并且为N2加氢反应提供质子氢。同时,作者发现通过9,10-二氢吖啶和N2生成NH3是吸热过程,因此固氮反应所需的能量是由可见光的能量提供。

(2)

Ir复合物光催化剂分子和含有N杂环卡宾配体修饰的三碘化钼构成了协同催化剂,并且Ir和Mo催化剂分别用于活化9,10-二氢吖啶和N2。N2和二氢吖啶之间的反应并不具有热力学优势,只有当光照条件才能驱动该反应。这项工作通过可见光能量驱动,直接实现了从N2制备NH3

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参考文献

Ashida, Y., Onozuka, Y., Arashiba, K. et al. Catalytic nitrogen fixation using visible light energy. Nat Commun 13, 7263 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-34984-1

https://www.nature.com/articles/s41467-022-34984-1


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