氢从金属纳米粒子溢流到氧化物是氢化催化和其它应用（如储氢）中的重要过程。知道此过程跨过氧化物表面的范围非常重要。近日，苏黎世联邦理工学院Jeroen A. van Bokhoven，Arik Beck，瑞士保罗谢尔研究所Luca Artiglia等通过模型系统的先进样品制造和原位X射线光电子能谱的组合，揭示铂-二氧化铈催化剂中氢溢流的局部和泛发效应。

本文要点：

1）研究表明，在低温（25–100 °C和1 mbar H₂）下，整个二氧化铈表面上的氢溢流形成的表面O–H从铂延伸出数微米，导致Ce⁴⁺还原为Ce³⁺。该过程和结构强烈依赖于温度。

2）在高于150 °C的温度下（1 mbar H₂），O–H由于其热力学稳定性降低而部分从表面消失。这导致二氧化铈的再氧化。

3）此外，在更高的氢气压力下，由于化学势的增加，可能会使这些转变温度向上移动。

该工作的研究结果表明，在含有能够促进溢流结构的催化剂上，氢可以影响整个催化剂表面并参与催化和重组。

Arik Beck, et al. The Extent of Platinum-Induced Hydrogen Spillover on Cerium Dioxide. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c08152

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c08152