Nature Catalysis:单原子Ru多层氮原子配合丙烷脱氢
纳米技术 纳米 2022-12-13

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具有结构均一特点的单原子催化剂在催化反应中表现选择性控制能力,但是对于高温丙烷脱氢反应而言,单原子催化剂仍具有较大的挑战。

有鉴于此,大连化学物理研究所王爱琴、王晓东、林坚、福州大学林森等报道发展了一种高稳定性和高活性单原子Ru催化剂,在掺氮的碳材料上修饰Ru单原子,命名为Ru1/NC。

本文要点

(1)

催化剂制备。将Ru(acac)3、L-丙氨酸(C3H7NO2)、双氰胺的混合物均匀混合,900 ℃煅烧1 h,生成Ru含量1.2 wt%的Ru1/NC。首先在600 ℃ H2气氛中还原,随后进行丙烷脱氢反应催化,表征发现RuN4和RuN3C是催化活性位点

(2)

通过实验和DFT计算模拟,发现Ru1周围的配位N原子物种在催化反应中起到的重要作用。其中内层N用于稳定Ru单原子,避免发生丙烷裂解反应;外层N原子用于提高Ru1位点的电子浓度,导致Ru1和丙烯之间的电子排斥作用,促进丙烯脱附。因此,通过内层和外层N原子之间的协同作用,Ru1/NC催化剂实现了优异的催化活性。

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参考文献

Yanliang Zhou, Fenfei Wei, Haifeng Qi, Yicong Chai, Liru Cao, Jian Lin, Qiang Wan, Xiaoyan Liu, Yanan Xing, Sen Lin, Aiqin Wang, Xiaodong Wang & Tao Zhang, Peripheral-nitrogen effects on the Ru1 centre for highly efficient propane dehydrogenation, Nature Catalysis 2022

DOI: 10.1038/s41929-022-00885-1

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00885-1


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